Darío Villalba wurde am 22. Februar 1939 in San Sebastian geboren.
Er begann seine Karriere als Jurist und Philosoph in Madrid, gab diese Studien jedoch 1956 auf, um sich der Malerei zu widmen. Er studierte vier Jahre an der Schule der Schönen Künste von San Fernando in derselben Stadt.
1963 erhielt er ein Stipendium für ein Studium an der Harvard University und mit diesem Stipendium erhielt er auch die Möglichkeit, einige Ausstellungen in den USA zu machen und so seine Arbeiten dem amerikanischen Publikum zu zeigen.
1966 begann er an seiner Serie "Los Encapsulados" (Die Verkapselten) zu arbeiten. Diese Serie war ein internationaler Erfolg, als er sie 1970 auf der Biennale in Venedig und 1973 auf der XII. Biennale in Sao Paulo präsentierte, wo er mit dem Internationalen Preis für Malerei ausgezeichnet wurde. Mit diesen Arbeiten präsentiert er große Gemälde menschlicher Figuren, die in Methacrylatkapseln eingeschlossen sind.
In den 70er Jahren ersetzt Villalba die Malerei durch Fotografien in Schwarzweiß, die er aus den Medien entfernt oder die er selbst nimmt und die manchmal mit dicken Pinselstrichen retuschiert werden, und das Methacrylat mit Plastikkäfigen, um das Drama und die Tragödie hervorzuheben. Mit diesen Arbeiten zerlegt er die Bilder, dekontextualisiert sie und wandelt sie in Ikonen um und entwickelt sich so mit den aktuellen europäischen Trends.
Das Werk des Künstlers hat bei verschiedenen Veranstaltungen große Anerkennung gefunden, darunter: der Internationale Preis der Jury bei der XIII. Biennale für Grafik in Ljubljana 1979 und der Nationale Preis für Malerei in Spanien 1983. Am 17. November wurde er zum Mitglied der Royal Academy ernannt der Schönen Künste von San Fernando (Madrid).
Arbeiten von Darío Villalba sind in vielen Museen auf der ganzen Welt vertreten, darunter im Nationalmuseum Reina Sofia, im Museum Solomon R. Guggenheim in New York oder im Museum für abstrakte Kunst in Cuenca.